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臭氧 -二氧化钛光催化技术脱除硫化氢研究
来源:https://www.tonglin.cn
作者:同林臭氧
时间:2023-10-24 16:06
阅读量:
臭氧 -二氧化钛光催化技术脱除硫化氢研究
摘要:
在连续性反应器内以臭氧-光催化技术氧化硫化氢,证实了臭氧对光催化脱除硫化氢有促进作用,探讨了可能存在的主要基元反应和二氧化钛失活的原因,考察了反应温度、臭氧含量、硫化氢初始体积分数等因素对臭氧-光催化技术脱除硫化氢的影响。结果表明,臭氧在光催化作用下快速分解为活性氧离子或自由基,硫化氢在臭氧和光催化联合作用下快速氧化为二氧化硫,最终转化为硫酸;硫酸在二氧化钛表面的沉积使其催化活性降低,导致硫化氢和二氧化硫的转化率逐渐下降。研究还发现,当硫化氢的初始体积分数为100×10-6时,臭氧和硫化氢的最佳摩尔比约为2∶1;臭氧-光催化脱除硫化氢的最佳温度为70℃左右;降低硫化氢的初始体积分数可大幅度降低二氧化硫的选择性。
正文:
H2S是一种典型恶臭气体,极低浓度下使人感觉到恶臭气味,在空气中的体积分数高于100×10
-6
时可对人体造成严重伤害[1];当与空气或氧气以适当的比例(4.3%~46%)混合后点燃即发生爆炸,燃烧后生成另一种大气污染物SO2;由于其弱酸性,导致对金属管线的电化学失重腐蚀作用强烈[2]。
处理H2S的传统方法主要有:吸收法、吸附法和克劳斯法等[3-5]。吸附法主要用于处理低浓度H2S,由于效率不高,实际应用时存在有很大局限性。吸收法和克劳斯法适用于处理高浓度H2S气体,需要较复杂的工艺流程。近来新兴的燃料电池技术可在脱除硫化氢的同时产生电能和单质硫,然而该技术要求温度一般为700℃左右,对电池附属设备要求较高,同时造成了能源的耗费。钟理[6]通过研究将燃料电池的工作温度降低至700℃以下,取得了较大进步,但仍很难满足工业化应用的条件。臭氧氧化法可以快速将硫化氢氧化,当反应时间较短时,硫化氢被氧化为二氧化硫,臭氧的消耗率较低[7],造成了二氧化硫和臭氧的二次污染。且由于臭氧的发生费用较高,高浓度臭氧对相关设备造成严重氧化腐蚀,当硫化氢浓度较高或处理量较大时,臭氧氧化硫化氢的成本随之增加。
光催化氧化法是一种高效快速的原位氧化技术,其工艺简单,可以将H2S快速氧化为S或SO4/2-,具有良好的应用前景[8,9]。然而,S或SSO4/2-作为产物附着在光催化剂表面将导致光催化剂快速失活,降低了光催化剂的使用寿命[10,11],气相产物中含有SO2,可能产生二次污染[12,13]。
臭氧-光催化技术(即O3-TiO2-UV),能够在光催化技术的基础上大幅度提高污染物的转化率,在臭氧氧化技术的基础上提高臭氧的消耗速率,有效降低臭氧的二次污染,因此具有更好的应用前景[14]。
本研究将臭氧氧化和光催化氧化技术进行了有机结合,探讨了臭氧和硫化氢的体积分数、反应温度等因素对硫化氢和臭氧的转化率、二氧化硫选择性的影响,对该技术进行了优化分析。
1.实验部分
1.1实验原料和仪器
H2S标准气(1000×10-6)、空气钢瓶气、氮气钢瓶气;TiO2胶体溶液(30g/L);不锈钢网(孔径约48μm)。
电热恒温鼓风干燥箱;SK2-1-9K型管式电阻炉;波长254nm功率10W紫外灯管;自制臭氧发生器;H2S检测仪,SO2检测仪;臭氧检测仪;X射线光电子能谱仪。
1.2催化材料的制备
采用网孔孔径为48μm的不锈钢网作为基底,将二氧化钛胶体溶液在其表面涂覆烘干多次获得均匀二氧化钛薄膜,烘干温度为100℃,烘干时间为30min。
1.3反应器的设计
将臭氧-光催化反应器设计成圆筒型中心光源反应器,如图1所示。光源采用功率10W的紫外灯管,将负载二氧化钛膜的不锈钢网塑造成筒状结构,与灯管一同填充到石英管内部。
1.4实验方法
主要实验装置如图2所示。气体总流量控制为200mL/min,臭氧发生的气源为空气1,硫化氢标准气和臭氧发生器产生的臭氧经过空气2的稀释之后达到合适的体积分数。
紫外灯管开启时,由于灯管自身产热,开灯约30min后反应器内部温度约60℃左右。反应器外侧安装冷凝水管,管内通入温度恒定为10℃的冷凝水,紫外灯打开同时开启冷凝水,可将反应器内部温度调整为30℃左右。反应温度高于60℃时,可直接将反应器放置于管式电阻炉内调整反应温度。臭氧光催化反应连续进行4h后取出二氧化钛薄膜,采用X射线光电子能谱仪对催化剂表面硫元素进行XPS分析。
2.结论
在连续性反应器中以臭氧-光催化法脱除硫化氢,5h后硫化氢的转化率仍高于90%,二氧化硫的选择性低于40%,脱除效率优于臭氧氧化法和光催化氧化法。
在臭氧和光催化共同作用下,硫化氢快速氧化为二氧化硫,部分二氧化硫继续氧化生成硫酸并沉积在催化剂表面,导致二氧化钛逐渐失活。随着光照时间延长,二氧化硫的转化率快速降低,而臭氧和硫化氢的转化率降低缓慢。
硫化氢的体积分数越大,二氧化硫的选择性越高;臭氧投入量或反应温度升高时,二氧化硫选择性先降低后升高,硫化氢初始体积分数为100×10-6时,臭氧的最佳体积分数为200×10-6左右,反应温度为70℃时二氧化硫的选择性最低。
作者:
赵士奇,王磊,王东辉,金君素
(1.北京化工大学化学工程学院,北京100029;2.防化研究院第一研究所,北京100191)
本文标题:臭氧 -二氧化钛光催化技术脱除硫化氢研究
本文链接:https://www.tonglin.cn/changshi/780.html
本文关键词:
臭氧
二氧化钛
光催化技术
脱除硫化氢
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