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不同预处理对CNT催化臭氧氧化降解草酸性能的影响
来源 :
臭氧发生器
作者:同林科技
时间:2022-02-18 09:38
阅读量:
不同预处理对CNT催化臭氧氧化降解草酸性能的影响
表2-2-5总结了经不同预处理后CNT表面物理化学性质的变化。经HNO3预处理后,CNT的pH(pzc)显著下降,这是因为CNT表面碱性官能团的减少和酸性官能团(内酯、苯酚、羧基)的增加。与CNT-HNO3相比,在N2或H2,气氛热处理下,CNT表面的酸性官能团数量显著减少,碱性官能团的数量明显增加,导致处理后的CNT的pH(pzc)显著增加。此外,经HNO3预处理后,CNT的介孔体积(Vmeso)明显增加,而表面积(Sbet)略有增加。热处理后,CNT-HNO3的Sbet和Vmeso分别略有下降。
不同预处理条件下CNT催化
臭氧
氧化降解草酸性能时影响如图2-2-54所示,可以看出,与未经处理的CNT相比,HNO3处理后其催化活性明显降低,而在经过热处理后,其催化活性明显提高。而且经过更高热处理温度(950℃)处理的CNT具有更高的催化活性。进一步分析发现,CNT的pHpzc与草酸臭氧氧化的速率常数成线性关系。由于H2具有还原性,与N2气氛相比,H2气氛处理下的CNT酸性基团的减少和碱性基团的增加更显著,这也导致了其对草酸更高的去除率。综合分析可知,CNT的催化活性与其物理性质无直接相关性,但与其表面化学性质直接相关,碱性基团越多,pHpzc越高,其催化活性就越高。
为了探究CNT催化臭氧氧化的机制,该工作研究了t-BA对不同热处理的CNT催化臭氧氧化降解草酸的影响。如图2-2-55所示,加入t-BA后,CNT-HNO3和CNT-N2-450催化臭氧氧化降解草酸的去除率分别明显降低和轻微降低。然而,t-BA不会抑制CNT-N2-950、CNT-H2-450和CNT-H2-950催化臭氧氧化降解草酸的活性。这可能是因为经过不同热处理后CNT的表面性质发生了变化。
在催化臭氧氧化降解有机污染物的过程中,CNT上的表面反应一般为臭氧在CNT表面吸附和分解以产生活性物质,可将吸附的草酸氧化成二氧化碳和水,而CNT表面反应对草酸的降解活性主要由CNT的表面性质决定。如上所述,经热处理后CNT的碱性基团明显增加,这可能在两个方面影响表面反应:一方面,有利于将臭氧和某些中间产物(如H2O2)转化为活性物种(如·OH);另一方面,由于热处理后CNTpHpzc。的增加导致了其表面正电荷的增加,这有利于草酸阴离子吸附在CNT表面上。因此,CNT上碱性基团的增加会导致CNT表面反应催化活性的提高。此外,随着热处理后CNT表面反应的增强,在溶液中·OH与草酸的反应对草酸降解的贡献会减少。此外,由于t-BA几乎不会吸附在CNT表面,t-BA对CNT表面降解草酸的反应影响很小。因此,与CNT-HNO3相比,t-BA仅对CNT-N2-450的催化活性产生轻微的抑制作用。CNT的表面性质对其催化臭氧氧化降解草酸的活性有重要影响,具有较多碱性基团的CNT更有利于催化臭氧氧化降解草酸。
本文标题:不同预处理对CNT催化臭氧氧化降解草酸性能的影响
本文链接:https://www.tonglin.cn/changshi/608.html
本文关键词:
预处理
臭氧氧化
草酸
催化臭氧氧化
CNT
催化臭氧
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